Misaki Suzuhara est une collégienne qui vient vivre à Tōkyō chez sa tante. À peine descendue du train, elle assiste à un combat entre des 'anges', poupées robotiques conçues et commandées par la pensée pour entrer dans des combats publics.
Séduite par ce jeu, et aidée par le mystérieux savant It'Chann, elle investit dans les accessoires nécessaires à ce jeu, et rentre dans le monde d'Angelic Layer.